圖 13種粒徑6種壓力的PBX試件外觀
高聚物黏結(jié)炸藥（PBX）是一類以高聚物黏結(jié)劑為基體、高能混合炸藥顆粒為填充物，在熱力載荷作用下壓制成型的非均勻復合材料[1-2]。PBX成型密度是影響其力學性能[3-4]、爆轟性能[5-6]、安全性能[7]的關鍵參數(shù)。受成型工藝[2]、壓力[8]、溫度[9]、材料配方[10]等因素的影響，PBX成型過程中的密度演變復雜，難以精確控制和預測，嚴重阻礙其高質(zhì)量高可靠性發(fā)展[2]，因此對PBX密度及分布的表征至關重要。
X射線計算機斷層掃描（CT）技術(shù)具有無損、高分辨率、三維成像可視化、適用于復雜構(gòu)件檢測等優(yōu)勢，被廣泛應用于PBX密度及分布的表征。根據(jù)CT檢測原理[11]，試驗測得的CT值與材料密度近似線性正相關，可間接表征密度分布[12-13]。楊雪梅等[14-15]發(fā)現(xiàn)CT灰度值與PBX樣品密度之間的線性相關系數(shù)超過0.99。此外，CT技術(shù)的空間分辨率可達到微納米級，同時還具備良好的密度分辨率[16]。STULL等[17]使用兩點校準法評估CT灰度值，檢測到PBX樣品之間1%的密度變化。為量化成型過程中工藝參數(shù)對炸藥密度演變的影響，曹興等[18]基于SHIMA-OYANE材料模型模擬不同壓制速率下炸藥粉末壓制成型過程，繪制出相對密度變化云圖，提取軸、徑向不同位置的相對密度，結(jié)果顯示中間區(qū)域較靠近上、下模沖區(qū)域的相對密度更低，粉末相對密度隨壓制速率提高而更均勻。ZHANG等[19]采用CT灰度值相對比法統(tǒng)計不同截面灰度平均值，發(fā)現(xiàn)隨著壓力增大，軸向截面CT灰度平均值呈非線性增大后逐漸平緩，徑向截面CT灰度平均值波動性減小，徑向密度趨于均勻分布[13]。該團隊還利用CT值極差計算出最大密度差作為評估RBX密度空間分布均勻性的指標。
已有研究嘗試通過計算CT灰度平均值、極差等統(tǒng)計特性參數(shù)，初步驗證該方法能夠有效量化表征PBX壓制成型過程的密度演變。然而，當前研究忽略了壓力及粒徑對密度演變的影響，且存在對CT數(shù)據(jù)利用不充分，未能有效量化波動情況的問題。為此，文章設計制備壓力及粒徑變化的18個PBX樣品，基于CT圖像提取灰度平均值、標準差、對稱性指數(shù)及峰度等4個特征參數(shù)，從離散程度、對稱性和陡峭程度等多維度來描述密度分布特征；并引入非均勻性指標描述灰度值波動程度，進而量化PBX密度空間分布不均勻程度，為后續(xù)炸藥壓制成型工藝優(yōu)化及宏觀性能研究提供支撐。
1. 試驗方法
1.1 樣品
3種粒徑6種壓力的PBX試件外觀如圖1所示，試件尺寸均為?20 mm×6 mm（厚度），其中炸藥顆粒經(jīng)篩分處理，分為小、中、大三種粒徑，粒徑分別為0.4~1.2 mm，1.2~1.4 mm，1.4~2.5 mm。針對每種粒徑范圍，分別施加50，70，90，110，130，150 MPa的壓力，共計獲得18個PBX試件。采用排水法測量試件的密度，具體結(jié)果如表1所示。
Table 1.PBX試件排水法測得密度
1.2 X射線計算機斷層掃描試驗
試驗采用nanoVoxel-9010型X-μCT掃描系統(tǒng)，CT檢測電壓為100 kV，電流為100 mA；相同壓力的3種粒徑試件為一組，在旋轉(zhuǎn)平臺上旋轉(zhuǎn)360°，投影采樣幀數(shù)為1 024，單幅投影圖采樣曝光時間為0.3 ms，CT圖像分辨率為29.9 μm。不同壓力的6組試件采用相同的試驗參數(shù)進行檢測，得到CT原始數(shù)據(jù)。將16位的CT數(shù)字圖像通過映射轉(zhuǎn)換為計算機可識別的8位灰度值，即可繪制CT灰度圖像，實現(xiàn)CT圖像重構(gòu)。
2. 試驗結(jié)果與分析
2.1 CT灰度圖像
試驗得到CT圖像共計670張，以第335張切片為例（見圖2），圖中深色對應低密度的炸藥顆粒，淺色對應高密度的黏結(jié)劑，可見，隨著壓力增大，不同粒徑試件內(nèi)炸藥顆粒形態(tài)模糊，顆粒與黏結(jié)劑邊界趨于不連續(xù)。此外，隨著壓力及粒徑增大，炸藥顆粒與黏結(jié)劑灰度顏色對比減小。
圖 2PBX試件第335張切片灰度示意
2.2 CT圖像灰度值統(tǒng)計特性分析
2.2.1 CT圖像灰度直方圖
灰度直方圖以圖像灰度值為橫坐標，以該灰度值出現(xiàn)的數(shù)量或概率為縱坐標，可以直觀反映灰度數(shù)據(jù)的分布，是一種重要的圖像統(tǒng)計分析方法。依據(jù)圖像內(nèi)所有像素灰度值，繪制灰度直方圖，其結(jié)果如圖3所示。由圖3可見，隨著壓力增大，不同粒徑PBX試件的灰度值分布向高值移動，直方圖分布形態(tài)由平坦分散非對稱趨于陡峭集中對稱；壓力在50~90 MPa時直方圖變化明顯，110~150 MPa時差異不大。其中，小粒徑試件灰度直方圖峰值隨壓力增大逐漸上升，中、大粒徑試件灰度直方圖峰值在110 MPa處降低后略有增大。隨著粒徑增加，不同壓力PBX試件的灰度直方圖峰值變大，分布形態(tài)更加陡峭集中。
圖 3不同壓力及粒徑PBX試件的灰度直方圖
2.2.2 CT圖像灰度直方圖特征參數(shù)
灰度直方圖特征參數(shù)是從灰度直方圖中提取的統(tǒng)計信息，常用的直方圖特征參數(shù)有灰度平均值、灰度標準差、對稱性指數(shù)和峰度，能夠分別反映直方圖位置、離散程度、對稱性和陡峭程度等關鍵特征。
（1）灰度平均值
灰度平均值表示整體灰度的平均水平，將排水法測得的密度與灰度平均值進行線性擬合（見圖4），得到灰度平均值與密度之間的皮爾遜相關系數(shù)為0.88，表明二者之間具有很強的線性相關性，因此，可以采用CT灰度值間接表征PBX密度。
圖 4灰度平均值與體積密度的擬合結(jié)果
不同壓力及粒徑PBX試件的灰度平均值計算結(jié)果如圖5所示，可見隨著壓力增大，灰度平均值增大，總增幅超過8.7%；壓力在50~90 MPa時，灰度平均值增幅達4.5%，在110~150 MPa時，灰度平均值增幅為1.1%，其增長速度變緩，與梁華瓊等[20]利用排水法測得的PBX密度隨壓力變化的規(guī)律一致。小粒徑試件灰度平均值更大，中、大粒徑試件灰度平均值相近。
圖 5不同壓力及粒徑PBX試件的灰度平均值
PBX試件成型過程中，炸藥顆粒破碎并流動，填充顆粒間孔隙，從而使得結(jié)構(gòu)致密化，密度得以提升[8,20]。分析認為，隨著壓力增大，炸藥顆粒破碎程度更高，顆粒尺寸減小，流動性更好，孔隙填充效應更明顯[10]，因而灰度平均值增大。小粒徑PBX試件中炸藥顆粒尺寸更小，流動性更好，孔隙填充效果更好，密度更高，而中、大粒徑試件的最小顆粒尺寸分別為1.2 mm和1.4 mm，二者差異不大，對孔隙填充和密度提升的效果相近。
（2）灰度標準差
灰度標準差表示灰度值的變化程度，與PBX試件內(nèi)部密度均勻性相關，試件內(nèi)部密度偏差越小，灰度直方圖分布越集中，灰度標準差越小。不同壓力及粒徑PBX試件的灰度標準差如圖6所示，隨著壓力增大，灰度標準差先是逐漸減小，壓力達到110 MPa后不同粒徑試件呈現(xiàn)不同變化趨勢，具體如下：小粒徑試件在110 MPa時灰度標準差幾乎不變，隨后繼續(xù)減?。恢?、大粒徑在110 MPa時灰度標準差略增大后小幅度減小；在150 MPa時中粒徑試件灰度標準差減小、大粒徑試件灰度標準差增大，二者數(shù)值相同。此外，低壓力試件的灰度標準差減小趨勢明顯，高壓力試件的灰度標準差變化量更小。除150 MPa下中、大粒徑的灰度標準差相等以外，試件灰度標準差隨著粒徑增大而減??；小粒徑試件灰度標準差減幅為18.8%，而大粒徑試件灰度標準差減幅為8.1%。
圖 6不同壓力及粒徑PBX試件的灰度標準差
（3）對稱性指數(shù)與峰度（無量綱）
對稱性指數(shù)（Sym）與峰度（Kur）分別描述了灰度直方圖的對稱性及陡峭程度（峰度越大，形態(tài)越陡峭），其計算公式分別如下
式中：Gtop為直方圖峰值對應灰度值；
式中：
根據(jù)CT圖像繪制了不同壓力及粒徑PBX試件的對稱性指數(shù)及峰度散點圖（見圖7）。如圖7（a）所示，壓力在50~90 MPa時所有試件的對稱性指數(shù)隨著壓力增大逐漸增大，數(shù)值越接近1，灰度直方圖分布對稱性越強，其中壓力在50~70 MPa內(nèi)，小粒徑試件對稱性指數(shù)快速增加，在70~90 MPa內(nèi)平緩變化，大粒徑試件變化規(guī)律相反；在壓力為110~130 MPa時，小、中粒徑試件對稱性指數(shù)隨壓力變化不大，大粒徑試件對稱性指數(shù)減小，所有粒徑試件對稱性指數(shù)于150 MPa處達到最大值，此時增幅分別為63.5%，38.7%，26.3%。
圖 7不同壓力及粒徑PBX試件的灰度直方圖特征參數(shù)
如圖7（b）所示，峰度隨著壓力及粒徑增大而增大，說明直方圖形態(tài)越陡峭，灰度值分布更集中，在壓力為90~110 MPa時，小粒徑試件峰度略增大，中、大粒徑試件峰度減小；壓力為50~90 MPa時，峰度增幅為46.8%，壓力為110~150 MPa時，增幅為21.0%，增長速度變緩。小、中、大粒徑PBX試件峰度總增幅分別為86.0%，19.7%，1.2%，其增長速度隨粒徑增大而降低。
PBX中炸藥顆粒受壓碎化后的小尺寸顆粒與黏結(jié)劑混合形成混合相，其密度介于炸藥顆粒密度與黏結(jié)劑密度之間，使得試件內(nèi)部密度差異縮小，表現(xiàn)為灰度直方圖形態(tài)更加陡峭集中對稱，灰度標準差減小，對稱性指數(shù)及峰度增大。此外，相同壓力下，PBX炸藥顆粒尺寸越大，受壓后的破碎程度更嚴重[10,21]，與黏結(jié)劑混合程度高，密度差異更小。
現(xiàn)有研究表明，PBX在壓制成型過程中經(jīng)歷以下3個階段（見圖8）：初始顆粒位移填充孔隙的顆粒重排階段、中期顆粒相互擠壓剪切破碎階段和后期壓實階段[22-23]。根據(jù)灰度直方圖參數(shù)計算結(jié)果分析認為：壓力為50~90 MPa時試件處于顆粒重排階段，該階段孔隙快速填充，因而密度隨著壓力增大而快速變大；壓力為110~150 MPa時試件處于顆粒破碎階段，該階段由于顆粒間相互接觸出現(xiàn)壓縮阻力，密度增長速度減緩。在壓力為110 MPa時，PBX中大尺寸炸藥顆粒最先發(fā)生破碎，而小尺寸顆粒粒徑變化不大，因此中、大粒徑試件內(nèi)顆粒粒徑分布范圍明顯變廣[21]，與黏結(jié)劑混合程度變化范圍更大，導致混合相密度變化大。
圖 8PBX試件壓制成型中微觀結(jié)構(gòu)演變過程示意
2.3 基于CT灰度值的密度空間分布分析
2.3.1 灰度平均值分布
壓制成型過程中，炸藥顆粒間存在流動摩擦及壓力損耗現(xiàn)象，其會引起試件內(nèi)部密度分布不均勻，可能降低PBX結(jié)構(gòu)質(zhì)量甚至導致爆轟性能惡化[2]。為研究PBX密度空間分布，分別沿x、y、z軸方向統(tǒng)計灰度平均值并進行顏色映射生成相應分布圖，其中x、y軸為垂直于壓制方向，z軸為平行于壓制方向。結(jié)果表明試件在平行與垂直壓制方向上均存在密度分布不均勻現(xiàn)象。PBX試件沿y軸方向的灰度平均值分布如圖9所示，可見PBX試件位置由中心向左右兩側(cè)變化時灰度平均值逐漸增大，并且上下兩側(cè)位置的灰度平均值亦有變化；隨著壓力增大，試件中心與左右兩側(cè)位置的顏色差異減小；其中相同壓力下，小粒徑試件不同位置間顏色差異更明顯。大粒徑試件在150 MPa時存在灰度值異常大的聚集區(qū)域，STULL等[17]認為可能是存在未溶解物質(zhì)或金屬污染物，由此分析2.2.2節(jié)灰度標準差在150 MPa時異常增大的原因可能是該污染物的存在。
圖 9PBX試件沿y軸方向的灰度平均值分布
受壓制工藝影響，PBX試件邊緣處炸藥顆粒與模具壁發(fā)生摩擦，導致該位置相較于中心的密度更大[22,24]。靠近壓制端的炸藥顆粒受壓程度更高，結(jié)構(gòu)更加致密，密度更大[13,24]。基于此，可以確定小粒徑試件的上側(cè)為壓制端，中、大粒徑試件的下側(cè)為壓制端，如圖9中箭頭所指。
2.3.2 灰度非均勻性指標
基于灰度平均值分布圖可實現(xiàn)對PBX不同方向密度不均勻分布的可視化及定性分析，進一步的定量分析則需引入可描述其空間分布不均勻程度的量化參數(shù)。朱金龍等[25]基于CT截面圖像的非均勻性指標建立了瀝青混合料均勻性評價方法，探究了攪合時間及溫度對混合料均勻性的影響。并且，瀝青混合料與PBX的微觀結(jié)構(gòu)類似，均為不規(guī)則多邊形顆粒隨機分布，因此引入非均勻性指標（無量綱）作為量化參數(shù)，其計算公式如式（3），（4）所示。
式中：Sz為
式中：Dz為z軸方向的非均勻性指標；
同理可計算得到x、y軸方向的非均勻性指標Dx、Dy。非均勻性指標越小，則該方向上的灰度值分布越均勻，其計算結(jié)果如圖10所示。
圖 10不同壓力及粒徑PBX試件的不同方向非均勻性指標
由圖10可見，隨著壓力增大，炸藥顆粒發(fā)生流動及重排，顆粒與黏結(jié)劑分布趨于均勻，改善了密度分布，因此PBX試件Dx、Dy、Dz均呈減小趨勢；小粒徑試件非均勻性指標隨壓力增大逐漸減小，中、大粒徑試件非均勻性指標先減小，在110 MPa時略增大，分析認為這是由于大尺寸顆粒先發(fā)生破碎，中、大粒徑試件的顆粒粒徑分布范圍變廣，與黏結(jié)劑混合程度不均而導致密度分布不均，隨后在130 MPa時小幅度減小，大粒徑試件在150 MPa時的非均勻性指標受污染物影響而增大。壓力為50~90 MPa時，非均勻性指標減幅為11.2%，壓力為110~150 MPa時，非均勻性指標減幅為8.4%，減小速度變緩，推測此時PBX炸藥顆粒填充孔隙的速度變緩，密度增速降低，且顆粒相互擠壓而流動性變差，導致密度分布均勻性變化量小。
隨著粒徑增大，不同壓力試件Dx、Dy、Dz均減?。恍?、中、大粒徑試件非均勻性指標減幅分別為19.2%，15.9%，7.4%，減小速度變緩，分析認為，其原因是大粒徑炸藥顆粒在制備過程中內(nèi)部所需黏結(jié)劑的含量更高，且粒徑越大，相同試件厚度下炸藥顆粒與黏結(jié)劑的接觸面更少，則黏結(jié)劑含量波動帶來的影響更小。
此外，PBX成型過程呈軸對稱特點，密度在沿壓制方向?qū)ΨQ分布[26]，因此同一PBX試件中Dx、Dy差異范圍在0.5%以內(nèi)。Dz明顯低于Dx和Dy，推斷出平行于壓制方向的密度分布更加均勻，可能因為炸藥顆粒主要沿壓制方向位移，這與曹興等[18]基于PBX壓制成型過程炸藥粉末位移的仿真結(jié)果一致，且PBX試件在該方向上的高度更小，壓力傳遞性更好。
基于CT圖像及灰度值分析能夠表征PBX密度及其均勻性，具體方法如下：通過比較待測PBX試件的CT圖像灰度值與已知密度的標準試件的灰度值，建立灰度值與密度值之間的線性關系，從而準確測定PBX的密度值，并分析其在空間上的密度分布。
3. 結(jié)論
文章基于CT灰度值的統(tǒng)計特性及空間分布特點，采用灰度平均值、標準差、對稱性指數(shù)、峰度、非均勻性指標等多項參數(shù)定量分析壓力及粒徑對PBX密度演變的影響，主要結(jié)論如下。
（1）隨著壓力增大，PBX灰度直方圖向高值偏移，并趨于集中對稱分布，灰度平均值增大，灰度標準差減小，對稱性指數(shù)及峰度呈增大趨勢。
（2）隨著粒徑增大，PBX灰度直方圖形態(tài)更陡峭，灰度標準差減小，峰度增大。小粒徑樣品灰度平均值最大，大粒徑樣品灰度標準差減小速度更緩慢。
（3）PBX密度空間分布不均勻，靠近模具壁側(cè)和壓制端處的密度更大；經(jīng)過黏結(jié)劑聚集區(qū)和多個顆粒連接處的灰度平均值更大；平行于壓制方向較垂直于壓制方向的非均勻性指標更小，密度趨于均勻分布。
（4）隨著壓力及粒徑增大，PBX不同方向非均勻性指標均減小，密度空間分布更均勻，大粒徑樣品分布均勻性變化量更小。壓力為50~90 MPa時PBX處于顆粒重排階段；壓力達110 MPa時處于顆粒破碎階段，此時除對稱性指數(shù)以外的直方圖特征參數(shù)變化速度變緩。
文章來源——材料與測試網(wǎng)